Nejznámější Brownovou prací je nepochybně životopis jednoho z nejvýznamnějších křesťanských myslitelů - sv. Augustina. Ačkoli Brown tuto biografii napsal již na konci 60. let, přesto právě ona nadále představuje nejkomplexnější pojednání o katolickém biskupovi, jenž položil pevné základy pozdně antickému křesťanství. Brown svoji práci několikrát zrevidoval a poslední podoby se jí dostalo v roce 2000. V něm reflektoval nejnovější výzkumy a naznačil, jak se jeho obraz sv. Augustina pod vlivem nových pramenných objevů liší od dnešního pojetí. Augustinův životopis Brown staví jako klasickou biografiii, jež se striktně drží chronologického rámce. To mu umožňuje podrobně zachytit genezi Augustinových náboženských, nábožensko-politických i teologických představ.